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王莹珲:用于能量转换的单原子催化剂【皇冠体育】
2023-12-04 阅读:1010

随着工业化和传统能源的枯竭,能源短缺、环境污染等问题日益严重。催化剂可以促进化学反应,从而提高能量转换过程中的能量利用率,使低成本和高效催化剂的开发成为实现环境和能源可持续性的重要途径。地球上存在丰富的太阳能、机械能与温差热能,光催化、电催化、热催化能够将这些能量转化为便于储存的化学能,在获得清洁、可再生、高附加值燃料(如H2CH4COCH3CH2OHCH3CHO等)方面展现出巨大的潜力。近年来,单原子催化剂(SACs)由于其接近100%的原子利用率、可控的电子结构、精确的活性中心和优异的催化性能。因此,SACs得到了研究者的关注,并广泛应用于光催化、电催化和热催化。然而,考虑到许多催化应用中反应机理的特殊性和复杂性,需要深入理解单原子催化剂在不同领域的关键作用。

针对以上问题,我校材料科学与工程学院博士生王莹珲在黄洪伟教授及团队教师共同指导下,综述了近年来的相关研究,系统地总结了单原子催化剂的锚定策略、结构性质及其在光、电、热催化中涉及到能源转换的原理与应用、性能增强策略:

1. 根据基本锚定原理将其分为不饱和位点锚定策略、共热解策略和单原子合金化策略等。与单原子产生最直接的相互作用是衬底,其中特定的位置和化学键可以赋予单原子独特的性质。阴离子/阳离子空位、元素掺杂和官能团修饰策略都会影响单原子的局部配位环境,这为单原子与衬底之间的相互作用留下了很大的探索空间。

2. 局域环境对活性中心的电子性质和催化性能有重要影响,调节单原子的电子态和配位环境极为重要。特别是,对于涉及多种产物的催化反应,精确调节的配位环境决定了产物的选择性。

3. 关于单原子在催化中的应用已经做了很多工作,但大多数催化剂的开发在很大程度上依赖于试错法。因此,迫切需要更先进的原位表征工具和强大的理论计算来进一步揭示单原子的催化机制。一方面,理论计算中的模型应尽可能与实际合成样品一致。另一方面,考虑到催化反应受周围环境(极化电场、温度、压力、pH值等)的影响。理论计算应尽可能与实验条件相匹配,以获得对实验结果的更准确理解。

4. 随着催化反应的进行,催化条件和性质的急剧变化会影响SACs的循环稳定性。因此,合成高稳定性的单原子催化剂具有重要意义。尽管单原子催化剂的原子利用率最高,但迄今为止开发的单原子催化剂的负载仍然很低,这严重限制了它们性能的提高。因此,迫切需要开发易于操作且低成本的合成路线来制备具有所需金属负载量和高稳定性的SACs,实现能量的综合利用、高效转化。

本文系统总结了单原子催化的锚定策略、性质以及在光催化、电催化、热催化产H2H2O2、还原CO2CO2加氢和WGS反应等方面的研究进展,讨论了其能源催化活性增强策略及相应增强机制。有望为单原子催化剂在可持续能源催化领域的进一步应用提供深入理解,为高性能催化材料体系的构建提供参考。

 

1 单原子催化剂的可持续能源催化示意图

2 单原子催化剂的锚定策略示意图

3 单原子催化剂在光催化CO2还原中的机理图

上述研究成果发表于材料领域国际权威期刊《Journal of Materials Chemistry A》上:Yinghui Wang, Yingge Zhang, Wenying Yu, Fang Chen, Tianyi Ma, Yihe Zhang, and Hongwei Huang*. "Single-atom catalysts for energy conversion" Journal of Materials Chemistry A (2023). [IF=14.5]

全文链接:http://doi.org/10.1039/D2TA09024D